非線性光子晶體（NPC, nonlinear photonic crystal）擁有依賴于空間分布的二階非線性系數(shù)，我們可以利用準(zhǔn)相位匹配來(lái)有效控制非線性光學(xué)作用。而鈮酸鋰（LiNbO₃）晶體是最常見的非線性光子晶體，擁有完美的非線性光學(xué)特性，一維和二維LiNbO₃ NPCs已經(jīng)被廣泛用于頻率轉(zhuǎn)換，空間光調(diào)制和非線性光學(xué)成像等，但由于受到傳統(tǒng)極化方法的限制，3維LiNbO₃ NPCs的制備仍具有相當(dāng)大的挑戰(zhàn)。

Dunzhao Wei和Chaowei Wang等人利用飛秒激光成功制備出3維 LiNbO₃ NPC，這為未來(lái)的非線性光學(xué)研究提供了一個(gè)潛力巨大的平臺(tái)，尤其是在三維結(jié)構(gòu)中控制非線性相互作用波方面意義非凡。

啥叫非線性光子晶體，或者說(shuō)所涉及到的非線性光學(xué)是什么？

Wiki上的解釋是：“Nonlinear optics (NLO) is the branch of optics that describes the behavior of light in nonlinear media, that is, media in which the dielectric polarization P responds nonlinearly to the electric field E of the light.”

（這句話翻譯過(guò)來(lái)就是：在非線性介質(zhì)中描述光的行為的光學(xué)分支，即電介質(zhì)極化P對(duì)光的電場(chǎng)E的響應(yīng)是非線性的）[2]。很難明白是不是?。?！我們舉幾個(gè)例子來(lái)解釋一下非線性過(guò)程。

首先是二次諧波的產(chǎn)生（Second-harmonic generation ，SHG）或者說(shuō)倍頻，這個(gè)很好理解，畢竟1064nm激光倍頻到532nm激光還是經(jīng)?？匆姷?。

我們最常接觸到的Coherent或者Spectra-Physics的鈦寶石飛秒激光器中鈦寶石的泵浦源就是1064nm激光器發(fā)出的激光經(jīng)過(guò)倍頻后得到的532nm綠光，這個(gè)過(guò)程現(xiàn)在看來(lái)肯定是一個(gè)非線性過(guò)程了（倍頻了）。

其本質(zhì)也很好理解，就是兩個(gè)光子被破壞產(chǎn)生了一個(gè)頻率加倍的光子。相對(duì)應(yīng)的三次諧波和高次諧波的基本原理也類似，相似的還有和頻、差頻以及光參量放大（OPA）等過(guò)程。

另一個(gè)例子就是大名鼎鼎的克爾透鏡鎖模了，由于空間光強(qiáng)分布的變化引起的光學(xué)克爾效應(yīng)（高階非線性效應(yīng)）引起空間折射率的變化從而導(dǎo)致自聚焦效應(yīng)進(jìn)而完成鎖模是現(xiàn)在很多超快激光器的鎖模機(jī)制。

還有一個(gè)例子就是普克爾效應(yīng)（即電光調(diào)制器的原理），折射率被靜態(tài)電場(chǎng)所影響，這也是一個(gè)典型的非線性光學(xué)效應(yīng)[3]。

可以說(shuō)非線性光學(xué)效應(yīng)和功率密度極大的（飛秒）激光息息相關(guān)，我們常用的飛秒激光器中可能無(wú)時(shí)不刻都在進(jìn)行著非線性光學(xué)過(guò)程。

而在非線性光學(xué)晶體中進(jìn)行的非線性波混合過(guò)程中，相位匹配對(duì)高效頻率轉(zhuǎn)換至關(guān)重要。

拿二次諧波為例，如果相位匹配的話，二次諧波的幅值隨晶體長(zhǎng)度線性增加。然而由于色散效應(yīng)導(dǎo)致的相位失配，一般情況下，二次諧波幅值會(huì)沿著傳播方向以2Lc為周期震蕩（Lc是非線性相互作用的相干長(zhǎng)度）。

準(zhǔn)相位匹配(quasi-phase-matching,QPM)技術(shù)是克服相位失配的通俗有效的方法，它可以在NPC（例如電極化的LiNbO₃晶體）中實(shí)現(xiàn)，可用來(lái)提高總體的轉(zhuǎn)換效率。

通過(guò)周期性的改變非線性系數(shù)的符號(hào)，產(chǎn)生的二次諧波可以沿著傳播方向連續(xù)增加。但是迄今為止，準(zhǔn)相位匹配技術(shù)因受到傳統(tǒng)制備方法的限制而僅在一維和二維情況下成功實(shí)現(xiàn)，三維NPC的實(shí)現(xiàn)仍然是非線性光學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

圖1：二次諧波的幅值與相位匹配機(jī)制密切相關(guān)[1]

制備LiNbO₃  NPC的經(jīng)典方法是電極化法。

在這個(gè)方法中，LiNbO₃ NPC中的鐵電疇通過(guò)選擇性的施加電場(chǎng)加以逆轉(zhuǎn)。其它的方法包括：化學(xué)擴(kuò)散、掃描力顯微鏡極化法、電子束極化等方法被開發(fā)出來(lái)用于特定的情況如周期性極化LiNbO₃  NPC波導(dǎo)、表面極化和短周期極化等。然而這些傳統(tǒng)技術(shù)都沒(méi)有實(shí)現(xiàn)3D NPC的制備。

飛秒激光直寫技術(shù)是攻克這一里程碑式難題的最有利武器。最近，在摻鈦LiNbO₃ 波導(dǎo)中成功實(shí)驗(yàn)演示了近紅外飛秒激光極化實(shí)驗(yàn)。然而，在NPC內(nèi)部實(shí)現(xiàn)極化仍然是一個(gè)不小的挑戰(zhàn)。

南京大學(xué)Dunzhao Wei和中國(guó)科技大學(xué)Chaowei Wang等人通過(guò)優(yōu)化激光參數(shù)來(lái)選擇性去除LiNbO₃ 晶體中的非線性系數(shù)χ(2) ，成功演示了不同類型的3D LiNbO₃ NPC。

圖2：a.飛秒激光加工3D NPC示意圖；b.飛秒激光直寫系統(tǒng)示意圖[1]

圖3：3D LiNbO₃ NPC中二次諧波產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)演示。

a.三維倒易點(diǎn)陣和倒易向量；

b.不同輸入波長(zhǎng)下三維準(zhǔn)相位匹配二次諧波圖案的測(cè)試與仿真圖，準(zhǔn)相位匹配結(jié)構(gòu)與相應(yīng)的倒易向量在右邊，注意到b-e幾乎是完美的相位匹配；

除了通過(guò)3D QPM機(jī)制得到的高效頻率轉(zhuǎn)換效率，他們的工作還揭示了幾個(gè)獨(dú)一無(wú)二的特點(diǎn)。

LiNbO₃晶體是最受歡迎的NPC材料之一，非線性光學(xué)領(lǐng)域的工作人員可以很容易的演示實(shí)驗(yàn)方案并且與現(xiàn)有的非線性光學(xué)調(diào)制技術(shù)相兼容。

飛秒激光加工的條件很容易就可以達(dá)到，而且可以拓展到很大一批NPC材料中，如LiNbO₃ and KTiOPO₄晶體等。

此外，這種加工技術(shù)可以很方便的用來(lái)制備更加復(fù)雜的三維光子晶體結(jié)構(gòu)從而精確調(diào)控非線性光波，這在非線性光束整形、非線性光學(xué)成像和三維非線性全息術(shù)等方面都有巨大應(yīng)用前景。

參考文獻(xiàn)：

[1] Dunzhao Wei,Chaowei Wang,et al.” Experimental demonstration of a three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystal” Nature Photonics(2018)

[2] Wikipedia contributors. "Nonlinear optics." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 27 Jul. 2018. Web. 23 Aug. 2018

[3] Wikipedia contributors. "Pockels effect." Wikipedia, The Free Encyclopedia. Wikipedia, The Free Encyclopedia, 8 Aug. 2018. Web. 23 Aug. 2018